Effect of preparation procedure and composition of catalysts based on Mn and Ce oxides in the simultaneous removal of NOX and o-DCB

Abstract

[EN] Two series of catalysts based on Mn and Ce oxides were prepared by co-precipitation and impregnation, in order to study their physicochemical properties and catalytic performance in the simultaneous reduction of NO and oxidation of o-DCB. Co-precipitation catalysts showed better activity than those prepared by impregnation because of the formation of a MnOX-CeO2 solid solution, which improves redox and acid properties. Moreover, the catalysts with MnOX content between 80 and 90 mol.%, in which a coexistence between solid solution phase and Mn2O3 crystal was found, presented NO conversion above 90 % at temperatures below 250 °C and o-DCB conversion above 80 % at temperatures above 200 °C. The main by-products of SCR were N2O, produced in the whole range of temperature, and NO2, formed at temperatures above 300 °C. Selectivity to CO2 above 80 % was obtained using co-precipitation catalysts in all temperature range. Deactivation experiments showed that oxidation reaction strongly contributes to deactivate impregnation catalysts, whereas the effect of deactivation is lower in co-precipitation catalysts at high Mn contents.

[ES] Se prepararon dos series de catalizadores basados en óxidos de Mn y Ce por coprecipitación e impregnación, con el fin de estudiar sus propiedades fisicoquímicas y su rendimiento catalítico en la reducción simultánea de NO y la oxidación de o-DCB. Los catalizadores por co-precipitación mostraron mejor actividad que los preparados por impregnación debido a la formación de una solución sólida de MnOX-CeO2, que mejora las propiedades redox y ácidas. Además, los catalizadores con contenido de MnOX entre 80 y 90 mol.%, en los que se encontró una coexistencia entre la fase de solución sólida y el cristal de Mn2O3, presentaron una conversión de NO superior al 90 % a temperaturas inferiores a 250 °C y una conversión de o-DCB superior al 80 % a temperaturas superiores a 200 °C. Los principales subproductos de la SCR fueron el N2O, producido en todo el intervalo de temperaturas, y el NO2, formado a temperaturas superiores a 300 °C. Se obtuvo una selectividad al CO2 superior al 80 % utilizando catalizadores de coprecipitación en toda la gama de temperaturas. Los experimentos de desactivación mostraron que la reacción de oxidación contribuye en gran medida a desactivar los catalizadores de impregnación, mientras que el efecto de la desactivación es menor en los catalizadores de coprecipitación con altos contenidos de Mn.